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    Tese
    Estudo da sinterização de Ce(1-x)GdxO2-(x/2) (x = 0; 0,1; 0,2) pela técnica de campo elétrico assistido
    (2016-03-30) Fernandes, Ednaldo Silva; Nascimento, Rubens Maribondo do; ; ; Martinelli, Antonio Eduardo; ; Miranda, Auristela Carla de; ; Macedo, Daniel Araújo de; ; Menezes, Romualdo Rodrigues;
    Pós de céria dopada com 0% (CeO2); 10% (CGO10) ou 20% (CGO20) em mol de gadolínia foram sintetizados pelo método Pechini. Os pós calcinados, como-sintetizados e moídos/peneirados foram caracterizados por DRX, BET, TG e DTG. Pastilhas de materiais particulados moídos/peneirados e como-sintetizados foram prensadas uniaxialmente com 210 MPa, e em seguida sinterizadas até 1400 ºC com taxa de aquecimento de 5 ºC/min em dilatômetro sem e com a ação de campo elétrico DC. Os campos elétricos aplicados foram de 0; 10; 30 e 50 Vcm-1. Os valores da intensidade de corrente elétrica e diferença de potencial elétrico foram registrados em função da temperatura. As densidades das pastilhas, a verde e sinterizada, foram calculadas pelo método geométrico. A caracterização microestrutural das amostras sinterizadas foi realizada por microscopia eletrônica de varredura (MEV), com o tamanho médio de grão avaliado por análise de imagem no software ImageJ. Os valores de densidades alcançados sugerem que a moagem/peneiramento proporciona maior taxa de sinterização independentemente da composição e do valor do campo elétrico aplicado. Os resultados obtidos sugerem que a aplicação de campo elétrico durante a sinterização promove maior densificação, pó moído/peneirado ou pó sem moer, independentemente da composição, e, que quanto maior é o valor do campo elétrico, maior é a densificação do material. A dopagem da céria retardou o crescimento dos grãos durante a sinterização convencional no dilatômetro, pastilhas com pó moído/peneirado ou com pó sem moer. Este retardo no crescimento de grão foi atribuído ao fenômeno “drag solute”. A sinterização das pastilhas prensadas com pó moído/peneirado, sob a ação de um campo elétrico, proporcionou retardo no crescimento de grão para todas as composições. Apesar da ação do campo elétrico retardar significativamente a taxa de crescimento de grão, os diferentes valores de campo elétrico não causaram diferenças significativas a esta taxa. Este fenômeno não foi observado quando pó sem moer foi usado. Ao retardo no crescimento de grão, quando da sinterização sob efeito do campo elétrico, foi atribuído à maior temperatura nos contornos de grão que reduz a energia livre de difusão de contorno de grão. A ação conjunta moagem/peneiramento e aplicação de campo elétrico DC se mostrou eficiente para retardar o crescimento de grão das composições e aumentar a taxa de densificação, em relação à sinterização convencional. A sinterização de pós à base de céria (moídos/peneirados) com aplicação de um campo elétrico DC (em condições não isotérmicas entre 30 e 1400 °C) mostrou-se um alternativa bastante promissora para a obtenção de cerâmicas com reduzido tamanho de grão e densidades relativas superiores a 90%.
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    Tese
    Metalização mecânica com Ti de placas de Al2O3 utilizando máquina ferramenta computadorizada para brasagem metal/cerâmica
    (2015-08-22) Vieira, Joâo Dantas Paiva; Nascimento, Rubens Maribondo do; ; http://lattes.cnpq.br/8671649752936793; ; http://lattes.cnpq.br/7153657832842027; Miranda, Auristela Carla de; ; http://lattes.cnpq.br/1311586220144057; Pergher, Sibele Berenice Castella; ; http://lattes.cnpq.br/5249001430287414; Silva, Celina Leal Mendes da; ; http://lattes.cnpq.br/0940685473373951; Macedo, Daniel Araújo de; ; http://lattes.cnpq.br/1027496814443777
    Neste trabalho empregou-se a técnica de metalização mecânica para produzir um revestimento de metal ativo, no caso o titânio (Ti), no substrato cerâmico de alumina (Al2O3), a fim de favorecer o molhamento com ligas de adição convencionais. Utilizou-se um processo automático com o emprego de uma máquina ferramenta de controle numérico computadorizado (CNC) sem a intervenção do operador. Posteriormente, a cerâmica metalizada foi brasada, com tubo metálico de inox 304, por técnica indireta em forno de alto vácuo, utilizando liga de adição convencional Ag-28Cu. A interface resultante foi caracterizada por técnica de análise micro estrutural em microscópio eletrônico de varredura (MEV) acoplado com sistema de microanálise química por energia dispersiva (EDS) e o desempenho mecânico, por ensaio de cisalhamento, realizado em uma máquina universal de ensaios mecânicos, que apresentou baixos valores da tensão de cisalhamento. A metalização com titânio mostrou resultado satisfatório com pode ser observado pelas análises microscópicas, enquanto a brasagem apresentou diferenças significativas, a menor, nos resultados de resistência das amostras analisadas, quando comparadas a outros trabalhos, na mesma área.
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    Artigo
    NiO-CGO Composite for SOFC Anode: Synthesis and Characterization
    (Journal of Materials Science and Engineering, 2010) Cela, Beatriz; Macedo, Daniel Araújo de; Souza, Graziele Lopes de; Miranda, Auristela Carla de; Martinelli, Antonio Eduardo; Nascimento, Rubens Maribondo do; Paskocimas, Carlos Alberto
    In this work compounds of gadolinium-doped ceria, Ce0.9Gd0.1O1.95 (CGO) and NiO were synthesized by polymeric precursor method. NiO-Ce0.9Gd0.1O1.95 composite was attained by mixture of the powders of the both phases calcinated already. The precursor powders were characterized by simultaneous thermogravimetry-differential thermal analysis and the calcined materials were studied by X-ray diffraction, scanning electronic microscopy, Fourier transform infrared spectroscopy and dilatometry. The refinement of the diffraction data indicated that the powders were crystallized in the wanted phases. All the produced powders had nanometric and sub micrometric features. The produced composite showed good characteristics for the use as anode for SOFC.
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    Dissertação
    Obtenção de uma vitrocerâmica a partir de resíduos da perfuração de poços de petróleo e do beneficiamento do caulim
    (2018-03-05) Spínola, Danielle Carvalho Silva; Nascimento, Rubens Maribondo do; ; ; Paskocimas, Carlos Alberto; ; Miranda, Auristela Carla de; ; Macedo, Daniel Araújo de;
    A produção de resíduos em várias indústrias tem sido uma preocupação recorrente nos últimos anos. Com o aumento da conscientização ambiental, várias recomendações sobre gerenciamento de resíduos vêm sendo elaboradas para proteger meio ambiente e sociedade, sendo a principal delas a minimização da sua produção. Quando impraticável, a próxima ação sugerida é o reuso ou reciclagem. Na indústria do petróleo, a perfuração de poços gera grandes volumes de resíduos que são depositados em aterros por não terem uso específico. A indústria da extração mineral, da mesma forma, gera grandes quantidades de resíduos na preparação do produto para comercialização: cerca de 70% do volume extraído. Diversos autores estudaram a incorporação desses restos no desenvolvimento de novos produtos, principalmente cerâmicos, devido à heterogeneidade da sua composição. Este trabalho, então, tem o objetivo de desenvolver uma vitrocerâmica a partir de resíduos da perfuração de poços de petróleo provenientes da bacia potiguar, e rejeitos do beneficiamento do Caulim do município de Equador/RN. Por ser uma proposta inovadora, as amostras de resíduos foram caracterizadas a fim de obter-se a melhor formulação baseada em uma composição SiO2- Al2O3-CaO-Na2O-K2O-MgO. A mistura de 10g de cascalho da perfuração de poços de petróleo, 5g de resíduo de caulim e 2,5g de Na2O foi então fundida a 1500ºC por 1h, obtendo um vidro precursor depois submetido a análises de FRX, TG-DSC e DIL para embasar a produção da vitrocerâmica. Uma análise de DRX com aquecimento também foi realizada a fim de estudar a densificação e cristalização do material. Como etapa subsequente foi produzida uma pastilha a partir da compactação do vidro em forma de pó, que também foi depositado sobre um metal para testar a interação entre seu coeficiente de expansão térmica e o da vitrocerâmica formada com o intuito de conferir a viabilidade de uso em células a combustível de óxido sólido. Ambas as amostras foram sinterizadas a 850º C por 30 minutos. Embora inviável a aplicação proposta, devido a divergência do coeficiente de expansão térmica (CTE) dos materiais envolvidos, a estrutura da vitrocerâmica obtida foi analisada por MEV e EDS, comprovando a formação de uma estrutura semicristalina com fase amorfa.
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    Dissertação
    Produção de vitrocerâmico à base de cinza de casca de café (CCC) obtendo as fases Diopsídio e Nefelina
    (Universidade Federal do Rio Grande do Norte, 2020-03-02) Farias, Morena Brito de; Nascimento, Rubens Maribondo do; https://orcid.org/0000-0001-9094-0044; http://lattes.cnpq.br/8671649752936793; http://lattes.cnpq.br/0200622158109138; Miranda, Auristela Carla de; Macedo, Daniel Araújo de
    Materiais vitrocerâmicos são produzidos a partir de um vidro precursor por meio de uma cristalização controlada, na qual é possível obter um material com determinadas propriedades devido ao seu controle microestrutural. Esses materiais possuem uma vasta possibilidade de aplicações como, por exemplo, cooktops, esmaltes de ladrilhos cerâmicos, isoladores, selantes quando aplicadas em células à combustíveis de óxido sólido (SOFCs), esmaltes vitrocerâmicos e/ou biomateriais. Nesse estudo, a produção do material vitrocerâmico foi obtida através da homogeneização dos reagentes do vidro precursor que irão passar pelo processo de fundição, maceração, compactação e cristalização em forno. Um dos reagentes utilizado no trabalho foi o óxido de potássio, produzido através da cinza da casca de café (CCC), por ser um material de baixo custo, de grande produção no país e de possível reutilização, tendo em vista que esse material é muitas vezes descartado de forma indevida. A cinza de casca de café e as vitrocerâmicas foram caracterizadas por meio de Difração de Raios-X, Fluorescência de Raios-X, Dilatometria, Termogravimetria, Microscopia Eletrônica de Varredura com Canhão de Emissão de Campo e Microdureza. As análises indicaram a formação de fases cristalinas de Diopsídio e de Nefelina, sendo a fase diopsídica em maior porcentagem de peso em todas as amostras. Quanto as análises térmicas, os coeficientes de expansão térmico (CTE) do vidro e dos vitrocerâmicos apresentaram valores entre 9,16-10,56 x 10-6 ºC-1 e a análise de TGA do vidro apresentou uma perda de massa irrisória. Nos resultados da análise de MEV-FEG as amostras vitrocerâmicas se mostraram porosas, mas foi possível identificar as fases cristalinas das amostras por meio do mapeamento e análise pontual de EDS. Os resultados indicaram a viabilidade de obtenção de vitrocerâmicas à base de diopsídio e nefelina usando cinza de casca de café em substituição ao K2O.
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    Dissertação
    Síntese e caracterização de eletrólitos compósitos à base de céria e sais fundidos
    (2016-03-31) Lima, Andrey José Moraes de; Nascimento, Rubens Maribondo do; ; http://lattes.cnpq.br/8671649752936793; ; http://lattes.cnpq.br/4039901907607920; Miranda, Auristela Carla de; ; http://lattes.cnpq.br/1311586220144057; Macedo, Daniel Araújo de; ; http://lattes.cnpq.br/1027496814443777; Aquino, Flávia de Medeiros; ; http://lattes.cnpq.br/5822416945469021
    Eletrólitos compósitos constituídos por uma matriz cerâmica de céria (CeO2) ou céria-gadolínia (Ce0,9Gd0,1O2-δ, CGO) e misturas eutéticas de Na2CO3/Li2CO3 ou LiCl/KCl permitem reduzir a temperatura de funcionamento de células a combustível de 600 - 800 °C para a faixa entre 400 e 600 °C. Neste trabalho, eletrólitos compósitos à base de céria e sais fundidos (misturas eutéticas de carbonatos ou cloretos) foram obtidos pelo método citrato. A rota química adotada possibilitou a síntese em simultâneo das duas fases dos compósitos, com um controle preciso de composição e microestrutura, promovendo uma substancial interação química entre fases. O estudo avaliou os efeitos da composição (teor de carbonato ou cloreto em matriz de céria ou CGO) e do processamento (temperatura de sinterização) na microestrutura e propriedades de transporte dos compósitos. A caracterização estrutural por difração de raios X revelou que os carbonatos e cloretos existem como fases amorfas. Apesar das baixas densidades relativas (entre 52 e 75%), decorrentes das reduzidas temperaturas de sinterização (céria/carbonatos a 690 °C e céria/cloretos entre 400 e 600 °C), observou-se que a fusão das fases amorfas atua como um selo que pode evitar o fluxo de gases através das amostras. A correlação entre a composição e o comportamento elétrico, recorrendo às técnicas de espectroscopia de infravermelho, microscopia eletrônica de varredura e espectroscopia de impedância, permitiu ampliar o conhecimento existente sobre as novas características destes materiais relativamente aos eletrólitos convencionais.
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    Dissertação
    Síntese e caracterização de PSFC (Pr0,5Sr0,5Fe1-xCuxO3-δ, sendo x=0,2 e x=0,4) para aplicação como catodo de células a combustível de óxido sólido
    (Universidade Federal do Rio Grande do Norte, 2015-06-25) Moura, Caroline Gomes; Nascimento, Rubens Maribondo do; ; http://lattes.cnpq.br/8671649752936793; ; http://lattes.cnpq.br/1251655107034428; Miranda, Auristela Carla de; ; http://lattes.cnpq.br/1311586220144057; Macedo, Daniel Araújo de; ; http://lattes.cnpq.br/1027496814443777; Aquino, Flávia de Medeiros; ; http://lattes.cnpq.br/5822416945469021
    O PSFC (Pr0.5Sr0.5Fe1-xCuxO3-δ) é um novo óxido misto com estrutura perovskita que vem sendo estudado para aplicação como catodo de células a combustível de óxido sólido de temperatura intermediária (600-750 ºC), principalmente devido a sua elevada condutividade iônica e eletrônica abaixo de 800 ºC. Neste trabalho, pós de PSFC com duas composições diferentes (Pr0,5Sr0,5Fe0,8Cu0,2O3-PSFC5582 e Pr0,5Sr0,5Fe0,6Cu0,4O3-PSFC5564) foram sintetizados pelo método dos citratos utilizando uma nova rota. Os pós obtidos foram caracterizados por análise térmica (Termogravimetria e Calorimetria Diferencial Exploratória), e os materiais calcinados a 800, 900 e 1000 ºC por 5h foram analisados por difratometria de raios X (DRX), com refinamento Rietveld dos dados de difração e dilatometria. Filmes de composição PSFC5582 foram obtidos por serigrafia do pó calcinado a 1000 °C. Os filmes foram depositados em substrato de céria dopada com gadolínia (CGO) e sinterizados a 1050 °C por 2h. O desempenho eletroquímico dos eletrodos foi avaliado por espectroscopia de impedância e a interface eletrodo/eletrólito foi observada por microscopia eletrônica de varredura (MEV). A resistência específica por área (ASR) foi 0,44 Ω.cm² a 800 °C, um valor pouco inferior aos reportados na literatura para catodos contendo cobalto. Os coeficientes de expansão térmica (CET) do PSFC de ambas as composições variaram entre 13 e 15 x 10-6 ºC-1 , numa faixa de temperatura de 200 a 650 °C, demonstrando a boa compatibilidade térmica destes catodos com eletrólitos de Ce0,9Gd0,1O1,95 (CET = 12 x 10-6 °C).
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    Dissertação
    Síntese e impregnação de peneiras moleculares Fe MCM-41 derivada de sílica da casca do arroz
    (Universidade Federal do Rio Grande do Norte, 2011-11-28) Miranda, Auristela Carla de; Melo, Marcus Antônio de Freitas; ; http://lattes.cnpq.br/5840621182000517; ; http://lattes.cnpq.br/1311586220144057; Melo, Dulce Maria de Araújo; ; http://lattes.cnpq.br/3318871716111536; Santos, Iêda Maria Garcia dos; ; http://lattes.cnpq.br/7060067415685353; Andrade, João Marconi de;
    As peneiras moleculares mesoporosas do tipo MCM-41 e FeMCM-41, são consideradas promissoras como suporte para metais, usadas como catalisadores em processos de refino de materiais a base de petróleo e como adsorventes com o propósito de proteção ambiental. Neste trabalho MCM-41 e FeMCM-41 foram sintetizadas utilizando a cinza da casca de arroz CCA, como alternativa para a fonte de sílica. O método escolhido foi a síntese hidrotermal para o preparo dos materiais, a temperatura de 100 °C por 168 horas em estufa, posteriormente foi calcinado a 550 ºC por 2 horas sob fluxo de nitrogênio e ar. As peneiras moleculares contendo diferentes proporções de ferro foram produzidas por duas rotas: introdução do sal de ferro no gel de síntese e impregnação de 1% e 5% de ferro no MCM-41 sintetizado. As peneiras moleculares foram caracterizadas por difração de raios X DRX, espectroscopia no infravermelho por transformada de Fourier (Fourier transform infrared spectroscopy FT-IR), espectroscopia de fluorescência de raios X FRX, microscopia eletrônica de varredura MEV, área superficial específica através do método BET e Termogravimetria TG. O modelo cinético de Flynn Wall foi utilizado com o objetivo de determinar a energia de ativação aparente da remoção do surfactante (CTMABr) nos poros do MCM-41. As análises possibilitaram a caracterização morfológica, identificando a presença da estrutura hexagonal típica dos materiais mesoporosos, assim como das bandas características do MCM41 e do ferro.
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