Navegando por Autor "Fagg, Duncan Paul"
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Artigo Cathodic polarisation of composite LSCF-SDC IT-SOFC electrode synthesised by one-step microwave self-assisted combustion(Elsevier, 2019-05) Nascimento, Rubens Maribondo do; Loureiro, Francisco J. A.; Macedo, Daniel Araújo de; Cesário, Moises Rômolos; Grilo, João Paulo de Freitas; Yaremchenko, Aleksey A.; Fagg, Duncan PaulNano-sized composite La0.6Sr0.4Co0.2Fe0.8O3-δ (LSCF)-Ce0.8Sm0.2O1.9 (SDC) powder was synthesised by one-step microwave self-assisted combustion synthesis and characterized by X-ray diffraction and transmission electron microscopy. Electrochemical performance of composite LSCF-SDC cathode in contact with Ce0.8Gd0.2O1.9 (GDC) solid electrolyte under steady state polarisation was studied employing electrochemical impedance spectroscopy in 3-electrode cell configuration. The evolution of elementary steps of oxygen reduction reaction was analysed under cathodic polarisation in potentiostatic mode (up to −0.8 V) in the temperature range 650–750 °C. The composite LSCF-SDC cathode prepared by one-step microwave combustion route demonstrated a lower overall polarisation resistance when compared to literature reports of similar cathodes produced by other synthesis routesArtigo Cobalt-free perovskite Pr0.5Sr0.5Fe1 xCuxO3 d(PSFC) as a cathodematerial for intermediate temperature solid oxide fuel cells(Elsevier, 2016-09-01) Nascimento, Rubens Maribondo do; Moura, Caroline Gomes; Fagg, Duncan Paul; Grilo, João Paulo de Freitas; Macedo, Daniel Araújo de; Cesário, Moises RômolosSFC (Pr0.5Sr0.5Fe1 xCuxO3 d) is a new perovskite-type oxide that has gained considerable attention ascathode material for intermediate temperature solid oxide fuel cells (IT-SOFCs), due to its high mixedionic-electronic conductivity below 800 C. In this work, PSFC (Pr0.5Sr0.5Fe1 xCuxO3 d,x¼0.2 and 0.4)powders were synthesized by the citrate method and structurally characterized by X-ray diffractometry.Screen-printed cathodes were sintered at 1050 C and electrochemically characterized by impedancespectroscopy at 600e800 C in pure oxygen. The area specific resistances (ASR) of thePr0.5Sr0.5Fe0.8Cu0.2O3 dmaterial are shown to be competitive with typical values reported for cobalt-based cathodes in the measured temperature range, while, importantly, offering a significantly loweractivation energy, 0.62 eV. The thermal expansion coefficients of these Co-free cathodes are in the rangeof 13e15 10 6 C 1, in a temperature range 200e650 C, demonstrating a good thermal compatibilitywith gadolinia doped ceria (CGO) electrolytesTese Otimização de eletrólitos e eletrodos de oxigênio para células de óxido sólido reversíveis(Universidade Federal do Rio Grande do Norte, 2021-11-05) Araújo, Allan Jedson Menezes de; Paskocimas, Carlos Alberto; Fagg, Duncan Paul; 00000000000; http://lattes.cnpq.br/2365059843175411; http://lattes.cnpq.br/6743856956860416; Nascimento, Rubens Maribondo do; http://lattes.cnpq.br/8671649752936793Células reversíveis de óxido sólido (r-SOCs, do inglês reversible solid oxide cells) são tecnologias promissoras e eficientes para conversão de energia elétrica em combustível e combustível de volta em eletricidade. Estes dispositivos são direcionados para operar em uma ampla faixa de temperaturas e pressões parciais de oxigênio. Consequentemente, os componentes da célula necessitam de materiais que possuam altos níveis de desempenho com boa estabilidade. A este respeito, o óxido de cério dopado com gadolínio, Ce1-xGdxO2-δ (CGO), é um dos eletrólitos mais promissores devido à sua alta condutividade iônica em temperaturas intermediárias. No entanto, sua baixa sinterabilidade é um desafio a ser enfrentado para a obtenção de dispositivos de alto desempenho. Portanto, para tentar superar esta limitação, uma rota de síntese química conhecida como "síntese sol-gel protéica" é usada para preparar eletrólitos de CGO exibindo excelente sinterabilidade a 1350 °C. Os materiais são caracterizados por suas propriedades estruturais, químicas, microestruturais e elétricas. Uma maior condutividade do grão é demonstrada para uma amostra com 10 % de Gd quando comparada a uma amostra com 20 % de Gd (% em mol), sendo explicada pela formação de defeitos associados com menor mobilidade. Por outro lado, condutividades específicas de contorno de grão similares, calculadas com base no modelo brick-layer, são observadas como um possível resultado da temperatura de sinterização comparativamente baixa. Um modelo de Mott-Schottky é usado para determinar as características de carga espacial, onde uma menor barreira de potencial na amostra com 20 % molar de Gd é sugerida ser devido à segregação aumentada de espécies dopante aceitador para os contornos de grão, atenuando o esgotamento de vacâncias de oxigênio próximo ao núcleo do contorno de grão. Outro componente crítico é o eletrodo de oxigênio. O eletrodo de cobaltita de cálcio, [Ca2CoO3-δ]0.62[CoO2] (C349), surgiu como uma opção interessante por possuir um coeficiente de expansão térmico semelhante ao do eletrólito de CGO, uma característica que poderia beneficiar este composto entre os eletrodos recentemente estudados. No entanto, sua baixa condutividade iônica impede seu uso como eletrodo de oxigênio. Portanto, no presente trabalho, este problema é resolvido fornecendo uma investigação completa de seu comportamento eletroquímico, experimentando diferentes estratégias para melhorar seu desempenho. É demonstrado que o eletrodo C349 requer um maior volume de fração sólida próximo ao eletrólito para maximizar a corrente iônica no eletrodo. Tal melhoria pode ser alcançada aumentando o número de camadas depositadas do eletrodo, devido ao melhor empacotamento dos grãos. Em uma perspectiva diferente, uma intercamada ativa feita de Ce0.8Pr0.2O2-δ (CPO, + 2 % em mol de Co) é usada entre o eletrodo C349 e o eletrólito CGO para melhorar o desempenho do eletrodo. Uma combinação de três abordagens diferentes usando a análise da função de distribuição dos tempos de relaxação (DFRT, do inglês distribution function of relaxation times) revela a existência de caminhos de reações paralelos. Em temperaturas mais altas, o caminho através do C349 é esperado, dada sua alta condutividade eletrônica e condutividade iônica suficiente. No entanto, em temperaturas mais baixas, a via pela intercamada CPO + Co torna-se cada vez mais predominante devido à sua maior condutividade iônica em comparação com o C349. Eletrodos compósitos C349/CGO e C349/CPO também são comparados. A análise de DFRT demonstra uma via de série preferencial para a reação de oxigênio no eletrodo à base de CGO, sendo notavelmente mais rápida nas partículas de CGO. Em contraste, caminhos paralelos são sugeridos para o eletrodo à base de CPO, com desempenho comparativamente melhor em temperaturas mais baixas e em condições mais oxidantes, devido à maior condutividade eletrônica da fase CPO nestas condições. Quando usado como matriz compósita em vez de uma intercamada ativa, o CPO fornece um aprimoramento maior do desempenho do eletrodo. As medições eletroquímicas sob polarização aplicada indicam que o eletrodo compósito CGO/C349 oferece um potencial promissor para r-SOCs, tendo um melhor desempenho como um anodo no modo eletrolisador. Como parte final desta tese, uma estrutura alternativa em camadas, o promissor óxido de bário-cobalto (Ba2Co9O14 – BCO), é estudada como um eletrodo para r-SOC. Em primeiro lugar, o comportamento eletroquímico de um compósito com 40 % em volume de CGO é avaliado, fornencendo uma resistência à polarização muito menor em modo catódico. Por outro lado, seu desempenho eletroquímico é ligeiramente prejudicado sob polarização anódica. Em um segundo trabalho, estudou-se a influência da fração de volume da fase CGO no compósito, com a composição sendo otimizada com 50 % devido a um aumento do comprimento do contorno de tripla fase. No geral, a tese atual fornece uma investigação sistemática sobre o desenvolvimento de materiais com desempenhos promissores para r-SOC, tentando abordar cuidadosamente os mecanismos fundamentais envolvidos. O trabalho, portanto, proporciona um sólido avanço na pesquisa destes componentes para r-SOCs; um tema que ainda é pouco estudado.Artigo Proteic sol–gel synthesis of Gd-doped ceria: a comprehensive structural, chemical, microstructural and electrical analysis(Springer, 2020-09-21) Paskocimas, Carlos Alberto; Araújo, Allan Jedson Menezes de; Grilo, João Paulo de Freitas; Loureiro, Francisco J. A.; Holz, Laura I. V.; Macedo, Daniel Araújo de; Fagg, Duncan PaulGd-doped ceria (Ce1-xGdxO2-d; x = 0, 0.1 and 0.2) is one of the best ceramic electrolytes for application in solid oxide electrochemical devices. This work reports an innovative and environmentally friendly route known as ‘‘proteic sol–gel synthesis’’ using gelatin for their preparation. Materials are characterized via hermogravimetric analysis, X-ray diffractometry, scanning electron microscopy, Raman and X-ray photoelectron spectroscopies, and electrochemical impedance spectroscopy. The proposed method allows to produce pure phase nanosized powders at 400 C that exhibit excellent sinterability at 1350 C. Significant differences are found in the bulk at lower temperatures, with estimated defect association enthalpies of 0.45 and 0.56 eV for the compositions containing 10 and 20 mol% Gd, respectively, leading to an increased bulk conductivity in the first case. In contrast, identical grain boundary Schottky barrier height values of around 0.2 V are a possible result of the relatively low sintering temperature, decreasing the extent of the acceptor dopant segregation to the grain boundaries due to insufficient cation mobility. This leads to similar specific grain boundary characteristics in both doped compositions. Overall, this work provides a rational understanding of a novel route for the synthesis of CGO ceramics with competitive performance and decreased sintering temperature